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泥炭沼泽中漆酶介导下铁有机共聚物的形成及其碳循环意义

17、土壤科学与环境健康 > 专题3：天然有机质的环境行为与效应

泥炭地仅占陆地面积的约3%，但却占据了陆地碳储量的近1/3。铁有机共聚物（Fe-OM co-precipitation/associations/aggregation）的形成被认为是土壤碳储存的一种重要保护机制。由于具有多变的氧化还原条件，丰富的活性铁和溶解有机质（DOM），泥炭地为铁有机共聚物的形成提供了良好的场所。目前，有关铁有机共聚物形成已有不少报道，但不同泥炭沼泽环境中土壤酶介导的铁有机共聚物形成机制和影响因素还鲜见报道。漆酶（Laccase）是自然界酚氧化酶中最主要的一类，而酚氧化酶在泥炭地碳循环中起着“酶阀”（enzyme latch）的作用。然而，漆酶对于有机质具有多重生物地球化学功能，为探究漆酶在泥炭沼泽铁有机共聚物形成中的作用以及相关机制，我们在湖北神农架大九湖泥炭沼泽中对不同植被类型泥炭沼泽进行了调查和研究，并试验研究了漆酶介导下沼泽源酚酸、DOM和铁的反应。
结果表明，不同泥炭沼泽类型中泥炭理化性质和微生物组成存在很大差异。铁有机共聚物的含量随着沼泽类型的变化而发生有规律的改变。我们发现漆酶活性的增加与泥炭中铁有机共聚物的积累量呈显著正相关关系（R=0.77, P<0.05）。模拟试验表明：沼泽源的酚酸与二价铁反应24h之后（酚：铁=1：5；pH=4.5）原儿茶酸、咖啡酸、阿魏酸、对-香豆酸和对-羟基苯甲酸的含量体系中的DOC分别减少了3.2%、2.9%、2.4%、1.9%和1.0%。而在漆酶催化作用下，上述酚酸体系中DOC分别减少了34.6%、23.0%、16.9%、12.6%和0.8%。LC-HRMS分析结果证实，漆酶可以有效催化酚酸的聚合反应（m/z显著增加）。这种聚合作用可以通过酚酸之间的C-C和C-O-C发生。类似地，在没有漆酶催化下，二价铁和沼泽DOM 反应72h之后在初始Fe/C比为1、2.5和5的情况下DOC分别减少了3.3%、6.35%和8.21%。当加入漆酶后，DOC减少量分别增加到10.16%、19.37%和21.53%。这表明漆酶可有有效促进溶解性的铁与DOM形成铁有机共聚物。综合上述研究结果，我们认为漆酶可以通过催化铁有机共聚物的形成来增加泥炭沼泽碳储存。此外，16sRNA和ITS测序表明富含Ascomycota等产漆酶真菌的酸性沼泽可能更有利于漆酶介导的铁有机共聚物的形成。这一机制为我们全面评估漆酶在泥炭地碳循环中的多重作用提供了科学依据。
关键字：泥炭地；漆酶；铁有机共聚物；碳循环