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CO2水合反应中团簇同位素分馏机制初探

2、地球化学 > 专题13：高维度稳定同位素：原理、方法及应用

碳酸盐团簇同位素（Δ47）是新型的地质温度计，然而许多生物碳酸盐的Δ47存在非平衡分馏，这影响到该温度计的准确性。这背后原因与生物钙化中CO2水合反应的同位素动力学分馏有关，然而目前该反应过程的Δ47非平衡分馏特征缺乏直接的实验证据。由于CO2与溶解无机碳（DIC）的Δ47平衡值在地表温度范围内差异较大（~0.2‰），在生物钙化速率较快时，生物新陈代谢释放的CO2在水合化形成碳酸根时Δ47无法迅速达到平衡。这种动力学因素使得最终形成碳酸盐会部分地继承CO2的Δ47信号。为了验证该假说，我们搭建了CO2水合反应装置，在不同pH和温度条件下制备具有不同同位素平衡程度的DIC溶液，在CO2水合反应过程中通过碳酸钡沉淀法记录Δ47的动力学分馏方向、程度以及与碳氧同位素的分馏关系，我们将讨论目前初步的数据并且评估观察到的Δ47分馏特征对利用碳酸盐Δ47值重建古温度的意义。