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铀酰与花岗岩作用的微观机制: TRLFS, EXAFS和EPMA研究

3、环境科学 > 专题7：关键核素与重金属的环境微界面过程及效应

随着核能的广泛应用，放射性废物的妥善处置成为了核能可持续发展须重点考虑的问题之一，目前被普遍接受的处置方案是深地层地质处置。处置库围岩（我国重点调研花岗岩）对放射性核素的阻滞作用至关重要。由于花岗岩矿物组成的复杂性，使放射性核素与其相互作用规律变得复杂。因此，深入研究花岗岩对放射性核素的吸附种态和微观机制，对于全面认识放射性核素在花岗岩介质中的迁移规律具有重要的现实意义。本工作结合批式法和先进光谱（包括TRLFS、EXAFS和EPMA）研究了U(VI)在花岗岩上的吸附行为和微观机制。结果表明，U(VI)在花岗岩上的吸附以内层络合为主，磷酸根的存在会显著改变U(VI)的吸附种态，在中性pH范围内主要形成表面沉淀。EPMA结果显示，花岗岩组分云母对U(VI)的吸附滞留起主要作用，U(VI)主要富集在云母的蚀变部位。荧光光谱数据确认U(VI)在云母表面形成多种表面内层络合物，包括SOUO2+，SO(UO2)2(OH)2CO3-和SOUO2(CO3)x1-2x，部分U(VI)在高pH时形成铀酰氢氧化物沉淀。HA对U(VI)在云母上的吸附种态影响显著，在表面形成SO-U(VI)-HA的表面三元络合物。