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西安市城市粉尘气溶胶的理化特征及其对自然和人类活动影响的指示

19、气溶胶与大气环境科学 > 专题4：气溶胶物理化学过程、新粒子生成

西安市城市粉尘气溶胶的理化特征及其对自然和人类活动影响的指示
刘海娇1,2，闫龑3，孙有斌1,4,5
1.黄土与第四纪地质国家重点实验室，中国科学院地球环境研究所，西安，710061
2.中国科学院大学，北京，10049
3.边缘海与大洋地质重点实验室，中国科学院广州地球化学研究所，广州，510640
4.第四纪科学与全球变化卓越创新中心，中国科学院地球环境研究所，西安，710061
5.全球环境变化研究院，西安交通大学，西安，710061

城市粉尘气溶胶是影响城市空气质量的主要污染源，是研究区域大气环境污染的重点内容。城市粉尘气溶胶的污染特征、变化规律及其自然和人为来源的贡献不仅具有重要科学价值，而且具有重大的社会政治和经济意义，有利于政府部门针对性地对环境进行有效地管理，减轻粉尘对空气污染的贡献，改善环境质量。
大气降尘是城市大气环境监测的重要内容之一，可作为空气质量的指标。由于受到人为源和自然源的双重影响，因此可以作为反映人类和自然相互作用的媒介。但由于研究缺乏长时间、大范围的大气降尘分析，以及其物源的复杂性，空间和时间尺度上分布的不确定性等特点，目前对于城市大气降尘变化的趋势以及物源追踪问题仍有较大争议。
本研究采集了西安市2009-2014年的城市大气降尘样品，对其潜在的自然粉尘源区蒙古戈壁、巴丹吉林沙漠、腾格里沙漠、塔克拉玛干沙漠以及青藏高原进行表土采集，对主要的人为污染源如热电厂和汽车尾气粉尘进行采集。通过磁学参数测量、通量计算、结合扫描电镜及能谱分析，辨析了城市大气降尘中磁性矿物的种类、含量、大小、形态、附着矿物及其元素组成特征，遴选区分城市大气降尘不同端元贡献的特征指标，利用城市大气粉尘磁性变化特征定量分析了自然和人类因素对城市粉尘气溶胶的相对影响。取得的初步结论如下：
东亚地区天然粉尘源区表层沉积物和西安市不同类型城市粉尘样品的磁学特征表明，远源天然粉尘和局部人为源粉尘具有不同的磁学性质。尽管两类粉尘的主要磁性矿物均为磁铁矿，但人为源中磁性矿物含量相对较高、粒径相对较粗。由于人为污染源的复杂性，不同污染类型样品的磁性特征也不尽相同，汽车尾气的磁化率最高，磁性颗粒为粒径较大的MD颗粒，矿物组成为磁铁矿和赤铁矿；而电厂烟灰的磁化率较低，磁性颗粒为粒径较小的SD颗粒，主要磁性矿物为磁铁矿。
扫描电镜（SEM）和能谱分析（EDS）揭示出自然源和人为源样品中磁性颗粒的形态学和元素特征有显著差异。自然源的磁性颗粒主要为棱角状、表面光滑，主要元素为Fe和O，有少量的Ti。人为源的磁性矿物具有聚合状、球形以及气孔状等多种形态，含有人为活动的标志性元素如S、Cr、Cu、Zn、Ni、Mn。
西安市街道尘的磁化率分布呈现明显的空间分布特征，磁化率低值区（< 500×10-8 m3 kg-1）主要位于西咸新区、汉长城遗址公园、灞桥生态区、以文教为主的高新区以及曲江新区等污染源较少的地区；而西郊工业区、东郊工业区以及钟楼商业圈外围磁化率值分布较高（500-800×10-8 m3 kg-1），污染相对严重；磁化最高的（> 800×10-8 m3 kg-1）区域主要分布在三环附近工业发达、物流交通发达的国际港务区以及钟楼附近交通、人流密集地区，为西安市污染最为严重的地区。
大气粉尘通量与磁化率具有显著的季节变化特征，春季大气粉尘通量最高，对应的磁化率值最低；秋季大气粉尘通量最低，磁化率值最高。以粉尘通量的背景值作为局地人为源贡献，可计算粉尘通量中自然和人为源的相对贡献，春夏秋冬的自然贡献分别为27%、16.5%、7.6%、9.2%，人为贡献分别为73.0 %、83.5 %、92.4 %、90.8 %。同样地，自然源表层样和城市源污染样的磁化率平均值分别代表自然和人为端元，计算出磁化率季节性变化中自然和人为源的相对贡献，春夏秋冬的自然贡献依次为46.9%、29%、7.7%、15.3%，人为源的贡献为53.1%、71 %、92.3%、74.7 %。两种估算结果均表明春季远源自然粉尘输入，是导致通量和磁化率变化的主要诱因。本研究表明，多学科的综合研究可定量区分城市大气粉尘中远源自然源和局地人为源的相对贡献，为环境治理提供科学支撑。