BD环流（Brewer-Dobson Circulation）是指全球尺度的平流层经向物质环流，其强度不但决定了平流层向对流层输送的臭氧通量，还通过改变平流层臭氧的分布引起对流层大气辐射的变化，进而影响对流层的大气化学过程和大气氧化性，因此具有重要的环境和气候效应。然而现有模型在预测现代温室气体增加背景下的BD环流强度变化幅度还存在很大不确定性，不同模型在模拟末次冰盛期(Last Glacial Maximum, LGM)的BD环流和臭氧分布变化甚至给出完全相反的结果 。研究历史时期不同气候情形下的BD环流强度变化有利于更好地评估模型结果，这将有助于探究影响模型结果的关键因素并降低模型的不确定度，从而为预测未来BD环流的变化奠定基础。
       冰芯硝酸的氧同位素非质量分馏信号(Δ¹⁷O)可用于制约大气氧化性（即反应O₃与HOx自由基丰度比的变化），进而可以反映控制对流层大气氧化性关键因素的相对变化。格陵兰岛GISP2冰芯硝酸记录显示Δ¹⁷O(NO₃^–)在冰期相较于全新世升高约6 ‰，由于冰期O₃前体物如NOx和VOCs的排放降低，这一现象可能反映了其它对流层O₃来源的增加。Geng et al. (2017) 认为这可能源于冰期BD环流的增强导致平流层输送的O₃通量上升，这一假说与之前的模型结果一致，其可能原因是冰期赤道-中高纬的海温梯度差增加会导致BD环流增强^[8]，但最新的全球气候-化学联合模式给出相反的结果。Geng et al. (2017) 的结果没有完全排除冰期海冰活性卤族元素化学过程的增强对Δ¹⁷O(NO₃^–)的影响，此外，由于冰期硝酸沉积后过程的增强会导致的Δ¹⁷O信号的偏移也没有被考虑，这不利于进一步量化计算不同因素对Δ¹⁷O(NO₃^–)的贡献。
       为了进一步探究BD环流在冰期-间冰期的变化方向和可能机制，我们新选取了一根为了西南极WAIS Divide的深冰芯并分析了其硝酸的氮氧同位素成分（涵盖15个的冰期-间冰期低分辨率样品和429个AIM事件中的高分辨率样品），并结合新开发的反向沉积后过程模型对冰芯硝酸数据进行了校正。校正后的WAIS Divide冰芯Δ¹⁷O(NO₃^–)记录显示，在轨道尺度上Δ¹⁷O(NO₃^–)随着δ¹⁸O(H₂O)的下降而先小幅降低后大幅增加，这一变化模式与格陵兰GISP2冰芯的结果类似，且两极Δ¹⁷O(NO₃^–)对δ¹⁸O(H₂O)变化的响应幅度非常一致。这一新结果不但验证了北极冰芯的观测结果，还证实了控制两极冰期-间冰期的Δ¹⁷O(NO₃^–)变化的主要因素（即BD环流控制的平流层臭氧输送和海冰活动）具有一致性。结合全球气候模型ICECAP，我们进一步量化了在末次冰盛期和工业革命前（全新世）由于海冰活动导致中高纬度区域大气Δ¹⁷O(NO₃^–)的相对变化。模型结果表明在冰期海冰范围的扩张会导致高纬度（60°-90°）区域的活性卤素化学过程增强，进而导致大气Δ¹⁷O(NO₃^–)上升，但其变化幅度无法完全解释冰芯中观测到的Δ¹⁷O(NO₃^–)增加幅度，因此冰期Δ¹⁷O(NO₃^–)的上升仍部分来源于由于平流层输送增强导致的对流层臭氧浓度增加，这支持了在冰期BD环流强度随着海温梯度差增加而增强的模拟结果。
       我们进一步对比了两极在冰期气候快速变化时期（北极D-O事件和南极AIM事件）的Δ¹⁷O(NO₃^–)结果。冰期-间冰期的结果表明在冰期臭氧前体物的排放减少不是主导Δ¹⁷O(NO₃^–)变化的因素，由于南北两极温度在气候快速变化时期发生反向变化（bipolar seesaw），而大气环流强度则在南北半球同向变化，这种情况下可以对比两极冰芯Δ¹⁷O(NO₃^–)的气候敏感性来区分BD环流和海冰活动的作用。例如，在BD环流强度会在北半球突然降温时增加，那么北半球由于海冰活动和BD环流强度同向变化，其Δ¹⁷O(NO₃^–)随温度的敏感性会增加；而南半球由于温度升高，海冰活动和BD环流强度反向变化，其Δ¹⁷O(NO₃^–)随温度的敏感性将降低，这将表现为北半球Δ¹⁷O(NO₃^–)相较于南半球其对δ¹⁸O(H₂O)的变化更敏感。反之亦然。校正后的两极冰芯结果显示北半球相较于南半球其Δ¹⁷O(NO₃^–)变化随温度的变化更敏感，这一结果表明气候快速变化时期BD环流强度随着北半球降温而增加，再次支持了海温梯度差控制BD环流强度的假说。因此，两极的冰芯Δ¹⁷O(NO₃^–)结果表明在轨道和亚轨道尺度上BD环流强度均受控于海温梯度差的变化，这将为未来模式结果的验证和评估提供重要参考。
 

冰芯硝酸,氧同位素非质量分馏,BD环流,冰期-间冰期