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过渡金属硫化物的结构调控及电化学特性优化

过渡金属硫化物,钠离子电池负极,密度泛函理论

过渡金属硫化物（TMDs）由于其低廉的成本和较高的理论容量，成为高效碱金属离子存储的潜在电极材料。然而，它们严重的体积膨胀、较低的导电性和电化学惰性等关键问题限制了TMDs的实际应用。报告人将纳米结构设计、缺陷工程和界面耦合策略引入TMDs, 结合密度泛函理论（DFT）计算进行模型可控构建、电子性质优化和储能机理分析，以实现高效能、大容量和强稳定性的碱金属离子存储。

工作一：基于DFT计算证明原子掺杂和强界面耦合有助于调控TMDs的电子结构并降低扩散势垒，进而优化离子吸附行为和加速电荷转移动力学。得益于理论计算的指导设计了MOF衍生的Cu₂S负载于N, S共掺杂碳基质的异质结构（Cu₂S@NSC），该负极应用于锂离子电池表现出优异的电化学性能，在1 A g^-1电流密度下循环1000圈后比容量仍能保持在512.7 mAh g^-1 [1]。该工作系统的理论计算和实验探究为高性能碱金属离子电池负极的应用提供了新的思路和应用前景。

工作二：为了优化TMDs的电荷迁移和缓解其充放电过程中的体积膨胀，精心设计了具有丰富缺陷位点的高导电性碳层负载CoSe_0.5S_1.5颗粒的复合材料（CoSe_0.5S_1.5/GA），其中CoSe_0.5S_1.5纳米颗粒均匀地原位生长于GA多孔纳米片上。CoSe_0.5S_1.5/GA负极在1 A g^-1电流密度下循环2000次后可保持310.1 mAh g^-1的容量，CoSe_0.5S_1.5/GA//AC 钠离子电容器的能量密度可达到237.5 Wh kg^-1。此外，DFT计算表明，Se原子的引入促使电荷重构并在S原子周围聚集，提升了缺陷浓度和体相无序度，有效改善了材料的电子结构 [2]。该研究采用的缺陷工程策略和异质界面调控为高性能的Na⁺储能器件的开发提供了深刻的见解。