18 / 2024-07-07 15:04:17

固氮藻催化氧化亚氮同化与氮气固定的底物竞争机制研究

氧化亚氮（N₂O）是一种破坏臭氧层的大气痕量气体，具有很强的温室效应，且其浓度受到人类活动影响而持续增加，对全球气候变化产生了深刻影响。在水环境中，N₂O通常被认为只能在无氧条件下通过反硝化作用被还原为氮气（N₂）。但是近年来，已有研究发现N₂O能在有氧环境下被固氮藻吸收同化为生物体内有机氮，此过程已经在海洋、淡水以及实验室培养条件下被检测到。因此，N₂O同化既是一条有氧环境中的新N₂O生物汇，同时也是水体中生物可利用氮的一个新的源。热力学计算表明，相比N₂为底物的常规固氮过程，N₂O同化更有优势，并且这种优势在较高N₂O浓度和较低温度的环境中会更加突出。但是，这种新N₂O汇的分布和作用机制仍不明确。本研究中，通过氮同位素示踪实验，我们在实验室培养的固氮藻鳄球藻（Crocosphaera, WH8501）和束毛藻（Trichodesmium, IMS101）中检测到了N₂O同化。在高[N₂O]/[N₂]浓度比条件下（0.0005～0.01）的24小时连续培养中，N₂O同化速率为1.27 ± 0.16 × 10^-4 至 2.00 ± 0.25 × 10^-4 h^-1。与N₂固定活性相比，光暗周期内N₂O同化作用的差异并不显著。在对富营养化河口样品进行的培养中，我们并未检测到明显的N₂O同化和固氮反应，这可能是不活跃的固氮作用导致了N₂O同化的缺失。基于实验室培养结果，我们认为N₂固定和N₂O生物同化本质上是底物竞争固氮酶的结果，进而建立了竞争性底物酶动力学模型，成功量化不同底物浓度下N₂O同化和N₂固定的速率比。结果表明，常规条件下的低[N₂O]/[N₂]比导致了N₂O同化速率占比低，仅相当于不到0.1%的N₂固定，但此反应仍应作为有氧条件下N₂O的生物汇被重视。这项研究增强了对固氮藻同化N₂O的机制理解，拓宽了微生物氮循环的范围，为计算N₂O收支和氮源提供了新的通路。