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基于分子模拟的大气颗粒物内毒素污染特征、源解析及活性演变机制

生物气溶胶,内毒素,大气生物化学,污染特征,源解析

细菌是生物气溶胶的重要组分，因其环境适应性强，健康效应显著，受到广泛关注。目前，关于细菌对人体健康效应的研究主要聚焦于活菌对宿主的感染作用，但研究发现，革兰氏阴性菌裂解释放的内毒素亦具有直接的促炎效应，可诱发呼吸系统疾病，表明细菌死亡后仍可产生持续的毒性影响。内毒素又称脂多糖（Lipopolysaccharides，LPS），根据是否结合在细胞壁上，可分为结合态（Euc）和游离态（Euf）两类。与Euc相比，Euf更易导致中性粒细胞比例升高，是机体炎症的重要诱因。同等浓度条件下，LPS的健康效应取决于其活性水平。LPS以聚集体的存在形式发挥毒性作用，单体分子无活性，聚集体的组成和形态直接影响其活性水平。此外，LPS具有极高的耐热性和化学稳定性，传统的消杀方式难以有效去除，可在大气中长期存在并进行远距离传输，进而加剧对人体健康的潜在风险。然而，当前对于大气颗粒物中LPS的研究仍存在诸多不足，其潜在来源尚未明确，活性影响因素及演变机制亦有待深入探讨。本研究通过外场观测、源样品测试和分子动力学模拟手段初步探讨了中国东部典型城市（哈尔滨、北京、上海和广州）大气颗粒物中Euf和Euc的时空分布特征、潜在来源和活性演变机制。研究结果发现了PM_2.5中LPS组成和浓度的时空分布差异；解析出了LPS的道路灰尘、土壤扬尘和两种生物质燃烧产物来源；揭示了LPS与细菌胞外聚合物之间的作用力与聚集过程。研究结果有助于深入理解生物气溶胶对人体健康的影响机制，并为大气颗粒物健康风险管理政策的优化提供科学依据。